A ferromágnesesség jellege a királis helimágnesben Cr1/3NbS2

Tárgyak

A cikkhez írt javítás 2020. május 7-én jelent meg

Ez a cikk frissült

Absztrakt

A királis helimágnes Cr1/3NbS2 egzotikus spin textúrákat tartalmaz, amelyeknek a magneto-transzport tulajdonságokra gyakorolt ​​hatása miatt ez az anyag ideális jelölt a jövőbeni spintronic alkalmazásokhoz. A mai napig a makroszkopikus mágneses és a szállítási szabadság fokának kölcsönhatását feltételezhetően a hordozó szétszóródásának csökkenése eredményezi a centrifugálási sorrendet követően. Itt bemutatjuk az elektronszerkezeti méréseket a helimágneses átmeneti hőmérsékleten TC, amely vitatja ezt a nézetet. Megmutattuk, hogy a Fermi felület erősen hibridizált Nb- és Cr-eredetű elektronikus állapotokból áll, és hogy a Fermi-szinthez közeli spektrális súly anomálisan növekszik a hőmérséklet alá TC. Ezeket a megállapításokat az első elvű sűrűség-funkcionális elméleti számítások alapján racionalizálják, amelyek nagy, legközelebbi szomszédos energiacserét tárnak fel, ami arra utal, hogy a helyi spin-momentumok, valamint a hibridizált Nb- és Cr-származékú vándorló állapotok közötti kölcsönhatás meghaladja a perturbatív interakciót. Ruderman-Kittel-Kasuya-Yosida, helyette egy Hund csereakciójában gyökerező mechanizmust javasol.

Bevezetés

A következő generációs elektronikus eszközök kifejlesztése azon a képességen alapul, hogy a töltésen kívül más belső szabadságfokokat (DOF) pontosan tudnak szabályozni. Ebben a törekvésben a királis helimágnesek (CHM-ek) ígéretes anyagként jelentek meg a spintronikus és más informatikai alkalmazásokhoz, ahol a vándor hordozók egyéni vagy átlagos forgási szögmomentumának aktív manipulálása a szándék. CHM-ekben a kristályszerkezet királis kerete lehetővé teszi a pörgések aránytalan periódusos spirálokká vagy spirálokká történő elrendezését, amelyek a Dzyaloshinskii – Moriya kölcsönhatásként ismert 2,3,4,5,6 anti-szimmetrikus spin-kölcsönhatásból származnak. Egy ilyen kölcsönhatás, amely a relativisztikus spin-pálya összekapcsolásból ered, nemcsak a CHM-ek spirális alapállapotát képezi, hanem olyan szokatlan spin-textúrákat is, mint például a skyrmionként ismert kétdimenziós spin-örvény 7,8. A skyrmionok különösen technológiai szempontból érdekesek, mivel nanoszkóp szinten manipulálhatók külsőleg alkalmazott mágneses mezőkkel 8 és polarizált áramokkal 9,10, és mélyrehatóan befolyásolják az elektronikus közlekedést 11,12,13 .

Ezeknek a fontos funkcióknak a figyelembevételével nagy ösztönzést kaptak új CHM anyagok felfedezése, amelyek relevánsak a jövőbeni spintronic készülékek tervezésében és gyártásában14. Az egyik ilyen anyag a Cr1/3NbS2 15, amelyről kimutatták, hogy egyedülálló egydimenziós szoliton gerjesztést tartalmaz, amelyet királis szolitonrácsnak (CSL) 16 neveznek. A CSL-hez hasonlóan a skyrmionokhoz a 16 külső mágneses mező is képes manipulálni, de más CHM-ekkel ellentétben a Cr1/3NbS2 anizotrópabb Nb3CoS6 (hp20) rétegzett struktúrában kristályosodik, amely interkalált Cr-atomok ferromágneses (FM) síkjaiból rendeződik ( √3 × √3)R(30 °) felépítmény a ab repülőgép. Minden Cr atom egy trigonálisan torzult oktaéderes (Oh) helyet foglal el a 2H-NbS2 van der Waals résében (1a. Ábra) 17, és egy helyi spin-momentumot (LSM) ad otthont

3μB Cr −1, amely Curie-hőmérséklet alatt van, TC = 116–132 K 15,16,17. Az ilyen magas anizotropia és az a tény, hogy az inverziós szimmetria csak a nem centroszimmetrikus c-tengely, ahol a nagy hatótávolságú (

48 nm) helimágneses rendeződés alakul ki, a Cr1/3NbS2-t ideális rendszernek ismerték el a mágneses vékony filmekben, a hordozón gyártott eszközökben lévő spin textúrák és a mágneses többrétegű spin-pálya kapcsolási hatások tanulmányozására 18,19 .

kommunikációs

Cr1/3NbS2 a egységcella, b mágneses érzékenység, c Fermi felület, és d elektronikus sávszórás a ΓK irány a helimágneses átmeneti hőmérséklet alatti hőmérsékleteknél, TC. A rácsállandók által meghatározott egységcella a = b = 5,741 Å és c = 12,101 Å, 20 atomot tartalmaz, 12 S atom foglalja el az általános helyet, és hat Nb atom két egyenlőtlen helyzetben van. A helimágneses sorrendet egy kiemelkedő törés jelenléte igazolja a mágneses érzékenységben 131 K hőmérsékleten 100 Oe külső mágneses mezőben mérve. Az NbS2-ből származó lyukzsebek Γ és K feketével, míg a Cr interkalációból származó további sávok zöld színnel jelennek meg. A kísérleti munka középpontjában a zóna közepe közelében található három diszperzív sáv, α, β1 és β2 jelölésű.

Ebben a cikkben olyan kísérleti bizonyítékokat nyújtunk be, amelyek azt mutatják, hogy az elektronikus szerkezet nem triviális szerepet játszik a Cr1/3NbS2 síkbeli magneto-transzport leírásában. A rezonáns fotoemissziós spektroszkópia (ResPES) segítségével megállapíthatjuk, hogy ennek az anyagnak a FS-je erősen hibridizált Cr- és Nb-eredetű elektronállapotokból áll, míg a szögfeloldásos fotoemissziós spektroszkópia (ARPES) a spektrális tömeg anomális növekedését tárja fel a Fermi-szint (EF) közelsége, amikor a hőmérsékletet lejjebb engedik TC. Ez a viselkedés nincs összhangban a hagyományos vándormágnesével, és az első elvű sűrűség-funkcionális elmélet (DFT) számításai alapján ésszerűsíthető, hogy a vándorló elektronok és a Cr oldalak.

Eredmények

Az elektronikus szerkezet áttekintése

Hőmérsékletfüggő szögfeloldású fotoemisszió

Hőmérsékletfüggő ARPES-t használnak az α és β1,2 sávok diszperziójának feltérképezéséhez a EF, amikor a hőmérséklet át van hangolva TC (2. ábra). Mert T 33,34 .

Hőmérsékletfüggő szögfeloldású fotoemissziós spektrumok, amelyeket a ΓΜ irányban a 10 K, b 50 K, c 90 K, d 120 K, e 131 K, f 140 K, g 170 K, és h 220 K felhasználásával π-energiájú polarizált fotonok, hν = 48 eV. Itt a sávátkelési pontokat fehér nyilak jelölik a, miközben a szaggatott vonal befelé a, e a β2 sáv keresztezésének jelenlétét és hiányát jelenti, amikor a hőmérséklet a helimágneses átmeneti hőmérséklet fölé emelkedik.

A Fermi-szinten kinyert momentumeloszlási görbék a mentén mért spektrumokból a ΓM és b ΓK energiafotonok felhasználásával hν = 48eV. Felhívjuk a figyelmet arra, hogy 120 K alatti hőmérséklet esetén megosztott β1,2 sáv jelenik meg, és a helimágneses átmeneti hőmérséklet alatti hőmérséklet esetén a spektrumtömeg csökkenése mindkét nagy szimmetriatengely mentén.

Rezonáns fotoemisszió

A beeső fotonenergiának a Cr L3-élen történő áthangolásával lehetővé válik a Cr 3 azonosításad állapítja meg a VB-ben a 3 eV-en belül EF (4a., B. Ábra). A jelintenzitás növekedése a rezonanciánál, vagyis a fot abszorpciós él maximálisra hangolt fotonenergiájánál azt mutatja, hogy a struktúrák ≈2,5 eV-on és ≈1 eV-on belül EF olyan állapotok, amelyek Cr3-mal rendelkeznekd karakter.

Rezonáns fotoemissziós spektrumokat mértük a a, b Cr L3 és c, d Nb M5 abszorpciós élek lineáris vízszintes fotonpolarizációval. Intenzitás térképek (a, c) és a kiválasztott fotoemissziós spektrumok b Cr és d Nb röntgenabszorpciós él (XAS) látható a betétben. A spektrumok 1–4-et jelöltek a, c a Cr, illetve az Nb rezonancián keresztül veszik fel. Kikelt terület b, d a rezonancia (1–4) és az off rezonancia (0) spektrumok közötti különbséget jelöli.

Az államok Γ a polarizációtól függő ARPES-ek kimutatták, hogy túlnyomórészt síkon kívüli orbitális karaktert mutatnak 32. Ezért, szemben a korábbi ResPES méréseinkkel 32, amelyek célja a minta hasítását követően a felszínen maradó nem diszpergáló Cr állapotok azonosítása volt, az ebben a jelentésben használt fotonpolarizációt úgy választottuk meg, hogy hangsúlyozzuk azokat a tömeges állapotokat, amelyek síkon kívül vannak karaktert biztosítva, hogy a fotonpolarizáció egyik komponense merőleges legyen a mintasíkra. Ennek során a Cr L-élen (4a, b) és Nb M-élen (4c., D. Ábra) áthangolt fotonenergiákkal készített ResPES-spektrumok közvetlen összehasonlítása tiszta rezonanciát mutat az Nb felett.dz 2 alsáv ”21 (EB ≈0,6 eV 22,23. Ennélfogva a ResPES adataink egyértelművé teszik, hogy a VB a Γ az Nb lineáris kombinációjából származnak dz 2 és kevert Cr3d pályák (\ (\ sqrt 2 \) dxz - dx 2 - y 2 és \ (\ sqrt 2 \) dyz + dxy), amelynek teljes pályán kívüli orbitális jellege van.

Amellett, hogy ResPES-méréseket hajtott végre a Cr L3 ionizációs élén a T > TC (4a., B. Ábra), ARPES spektrumokat gyűjtöttünk T −1) az abszorpció kezdetén (5e. Ábra). Ez a megállapítás nemcsak bizonyítékot szolgáltat ezeknek a sávoknak a Cr-eredetű elemi jellegére, hanem az Nb-eredetű α-sávval való hibridizáció hiányát is feltárja, amely összhangban áll annak kötésgátló orbitális karakterével 32. Tekintettel a Cr szomszédok közötti nagy távolságra, a Cr interkalációt követően diszperzív β1,2 sávok képződése csak Nb-vel történő hibridizációval történhet. Ezt egyértelművé teszik a ResPES eredményeink, de a magasabb fok is jelzi kz diszperzió, amelyet a β1,2 sávok mutatnak, összehasonlítva az α 32-vel. Így az ARPES mérésével a Cr abszorpciós élen egy sáv megoldotta a Cr-származék képét d állapotokat kapunk a VB-ben.

Szögfelbontású fotoemissziós spektrumok a helimágneses átmeneti hőmérséklet (110 K) alatt mért fotonenergia segítségével a ki a Cr L3 rezonancia (hν = 570 eV), b a Cr abszorpciójának kezdetén (hν = 574eV) és c a Cr abszorpciójának maximális értékén (hν = 576 eV), ahol a fotonimpulzus miatti hozzájárulást figyelembe vesszük. 60 ° -os szöget készítünk a bejövő fény polarizációs vektora és a kristály felületi síkja között, aminek eredményeként egy domináns komponens merőleges a minta felületére. d Az integrált energia-diszperzív görbék egy impulzus-tartományon vettek át, Δk = ± 0,5 Å −1 Γ, az α és két β1,2 sávot magában foglalja. e ± 50 meV integrálásával kapott rezonáns momentumeloszlási görbék a Fermi-szint körül. A maximális Cr abszorpcióra hangolt rezonancia esetében jellegtelen MDC figyelhető meg, jelezve, hogy különböző szóródási csatornák nyíltak a Fermi felületén.

A spektrális tömeg változása a T C

A Cr-származék jelenlétének feltárásával d áll a EF, az adataink azt mutatják, hogy a mágneses és a vándorló DOF egyértelmű elkülönítése nem fordul elő a Cr1/3NbS2-ben, mivel ugyanazok az LSM-eket alkotó állapotok is részt vesznek az FS kialakításában. Ennek a megállapításnak a következményeit szemléltetik az EDC-k széles impulzus-tartományba integrált hőmérsékletfüggése (kΓΜ = 0,24–0,8 Å −1) felöleli a β1,2 sávok mindkét keresztezési pontját (6a. Ábra). Itt, mint T > 50 K, a spektrumtömeg a EF csökkenni kezd, és a magasabb kötési energiák felé halad át, amíg T > 120 K, ekkor már nincs változás. Hasonlóképpen, úgy tűnik, hogy az α sáv hőmérsékletfüggése kevésbé hangsúlyos, mint a β sáv hőmérsékleti függősége, de mégis monoton csökkenést mutat a spektrális tömegnél EF, valamint a csúcsok közötti különbség enyhe csökkenése 100 és 400 meV között T > TC (6b. Ábra). Mindkét esetben a EF változik a közvetlen közelében TC (T = 130–90 K), lehetővé téve a termikus tágulási hatások kizárását, helyette egy olyan mikroszkopikus mechanizmust javasolva, amely összeköti az elektron utazását a ferromágnesesség kezdetével.

a Az energiaeloszlási görbék fotonfluxusra normalizáltak, és onnan integrálódnak kΓM = 0,24–0,8 Å −1 . b Az α sáv Fermi-kereszteződésénél a hőmérséklet függvényében kivont energiaeloszlási görbék külön hőmérséklet-függő szögfeloldású fotoemissziós vizsgálatból, amelyet a a. Vegye figyelembe a spektrális tömeg monoton elnyomását, amikor a hőmérséklet a helimágneses átmeneti hőmérséklet fölé emelkedik. Ezt a viselkedést világosabbá teszi a beillesztés b a spektrumtömeg változását mutatja, amely 150 meV-en belül történik a Fermi-szinttől.

Vita

Összefoglalva: a Cr1/3NbS2 elektronszerkezeti mérései a helimágneses átmeneti hőmérséklet felett és alatt végezve egyértelmű mágneses DOF-elválasztást tárnak fel, és vándorló DOF nem következik be, mivel ugyanazok az LSM-eket alkotó állapotok is részt vesznek az FS kialakításában . A spektrális tömeg rendellenes növekedése a Fermi-szint közelében (EF) mivel a hőmérsékletet lejjebb engedik TA C olyan viselkedést jelöl, amely nem egyeztethető össze a hagyományos vándorló ferromágnesekkel, és amelyet az első elvű DFT-számítások alapján ésszerűsítenek a vándorló elektronok és a Cr helyszíneken lévő LSM-ek közötti erős csere (Hund) kölcsönhatás eredményeként. Eredményeink azt sugallják, hogy a CSL-állapotban lévő spin-rendezés miatti teljes mágneses szóráson alapuló érvek nem feltétlenül képesek megragadni az ebben az anyagban megfigyelt magneto-transzport tulajdonságokat, mivel az elektronikus szerkezet egyértelműen bizonyítottan nem triviális szerepet játszik a hőmérséklet beállításakor át TC.

Mód

Kristálynövekedés

A polikristályos Cr1/3NbS2 mintákat a Cr, Nb és S sztöchiometriai arányainak egy héten át 950 ° C-ra melegítésével növesztettük. Az egykristályos növekedést kémiai gőztranszport alatt, 3 g Cr1/3NbS2-nél 0,5 g jódszállítóval hajtottuk végre. A (0 0 1) mentén orientált 5 mm × 5 mm-es lemezszerű kristályok a szállítócső 100 ° C (950–850 ° C) hőmérsékleti gradiense mentén képződtek. A Cr rendellenesség káros hatása miatt ebben az anyagban a helimágneses rendeződés megjelenésére 40 röntgen- és alacsony energiájú elektron-diffrakciós méréseket használtak a P6322. tércsoport mutatja (√3 × √3) Cr rendezése 29,32. A minta minőségét tovább igazoltuk szupravezető kvantum interferencia eszköz magnetometriával (1b. Ábra), amely feltűnő törést mutat a TC = 131 K, jelezve a helimágneses sorrendet ebben a minta tételben.

Fotoemissziós spektroszkópia

Hőmérsékletfüggő ARPES kísérleteket Cr1/3NbS2 egykristályokon hajtottunk végre, amelyeket az Elettra Synchrotron létesítményben in situ hasítottunk az Advanced Light Source (ALS) Beamline 10.0.1 és az Advanced Photoelectric Effect sugárvonalon. A teljes műszeres energiafelbontás 15-30 meV között mozgott, míg a ± 0,5 ° -os szögfelbontás −1 impulzusfelbontást ad az ezekben a kísérletekben használt fotonenergiákra (hν = 40 és 48 eV). A ResPES és a ResARPES kísérleteket fent és lent hajtottuk végre TC az Elettra fejlett diCHroism sugárvonalán, a teljes instrumentális energiafelbontás jobb, mint 300 meV.

Ab initio számítások

Első elvek A DFT számításokat a linearizált kiterjesztett síkhullámú WFTEN WKEN2K 41 DFT kód felhasználásával, Perdew és mtsai általánosított gradiens közelítésével végeztük. 42. A megfelelő gömbsugarakat 2,01, 2,33 és 2,37 Bohr értékekkel alkalmaztuk S, Cr és Nb esetében, a legkisebb gömbsugár szorzatának értékével (S), és a legnagyobb síkhullám-tágulási vektor RKmax = 8,0. A mágneses tulajdonságok kiszámítását spin-pálya kapcsolással és anélkül végeztük el az FM állapotban relaxált szerkezet belső koordinátái alatt. Legalább 800 k az FM számításokhoz a teljes Brillouin zónában lévő pontokat használták, míg ezt a számot arányosan csökkentették a síkbeli anti-FM állapot 2 × 2 × 1 szupercellájára.